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先進材料實驗室鄭耿鋒團隊有關電催化二氧化碳還原研究取得重要進展
時間:2018-12-13 作者:系統管理員 來源✌🏿:先進材料實驗室

近日,天美平台先進材料實驗室鄭耿鋒教授團隊在電催化二氧化碳(CO2)還原的研究中取得重要進展🙆🏻‍♂️,相關論文以《太陽能驅動與氧化還原介質輔助的高效二氧化碳電催化還原》(“Efficient solar-driven electrocatalytic CO2 reduction in a redox-medium-assisted system”)為題,在線發表於《自然·通訊》(Nature Communications 201895003)上🟣。該研究成果為進一步發展高穩定性、高轉化率的二氧化碳電催化還原體系的提供了研究新思路。

化石能源的大量使用造成了包括二氧化碳在內的溫室氣體的大量排放和積累🤾🏼‍♀️。因此,科學家們一直在積極探索如何利用包括太陽能在內的清潔能源,以及光、電、化學催化劑等,將二氧化碳還原轉化為可再生能源(如一氧化碳、甲烷、乙烯、乙醇等),以緩解環境和能源問題🧗🏻‍♀️。然而,如果將光電轉化器件直接與二氧化碳還原的電催化劑相連,則體系的轉化效率和二氧化碳固定的最終產率直接受太陽光強度影響,且體系的總能量轉換效率較低☝️,難以高效、穩定地進行二氧化碳的還原轉化。

為解決這一問題💅🏻🧛🏽,鄭耿鋒團隊通過模仿綠色植物光合作用中“光反應+碳反應”的兩步過程機理,與其中ATP/ADP的能量傳遞介質的作用🐽,提出了一種兩步反應的電催化反應體系。該體系不僅優化了陰極與陽極的電催化劑的工作電位✸,並通過在陰極與陽極之間引入Zn/Zn(OH)42-氧化還原電對作為電能傳遞介質,實現了分步式的電催化反應。在有光條件下,陽極的鎳鐵雙氫氧化物電催化劑首先將水催化氧化為氧氣🤾🏼‍♂️,並將電子能量以Zn/Zn(OH)42-氧化還原電對的形式儲存;該部分能量可以在無光的條件下,與陰極的金納米顆粒電催化劑發生電化學反應,將二氧化碳還原為一氧化碳燃料分子🥸。

由於體系的驅動電壓下降👅,相同的功率輸入可以獲得更大的電流。該體系利用太陽能將二氧化碳還原固定的效率可高達15.6%🚣🏼,為已報道的同類研究的最高性能。此外🦹‍♀️,該電化學體系在5 mA·cm-2的放電電流下可以穩定運行100個小時以上🥷,其能量轉化效率和電壓幾乎沒有衰減,具有非常好的電化學穩定性。

該論文共同第一作者為天美平台先進材料實驗室2014級博士生王昱沆和化學系2015級本科生劉君朗。該課題受到了科技部、基金委、上海市科委的基金支持,以及天美平台本科生“莙政學者研究計劃”的資助🧛‍♀️。


圖說:新型二氧化碳電化學還原體系結構示意圖

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